И. Герцен писал, что к концу 1860-х годов Урусов «
Александр Иванович Урусов говорил о себе, что он либерал и защищает либеральные ценности, но это не мешало ему выступать по политическим делам. В 1871 году он принял участие в процессе «нечаевцев», где защищал П. Г. Успенского, Ф. В. Волховского (был оправдан) и других лиц. Вот как писал в то время журнал «Вестник Европы» о впечатлении, произведенном на этом процессе его речами: «
«Нечаевец» В. Н. Черкезов писал Александру Ивановичу после суда из тюрьмы, что его речь в защиту П. Г. Успенского (получившего 15 лет каторги) — «
Участие в этом деле доставило Урусову немало неприятностей. Находясь в Швейцарии, он высказался за то, чтобы швейцарское правительство не выдавало Нечаева России. На этом только основании его обвинили в «преступных сношениях» с революционерами, осужденными по делу «нечаевцев», произвели обыск в квартире, арестовали и выслали из Москвы в захолустный город Венден Лифляндской губернии под надзор полиции. На докладе император лично начертал:
«
В течение ряда лет он находился в опале и занимался лишь литературной деятельностью. В 1876 году его освободили из ссылки при условии, что он не станет заниматься адвокатской деятельностью, а поступит на службу. Так Урусов неожиданно оказался в канцелярии местного генерал-губернатора. Затем он получил должность товарища прокурора Варшавского окружного суда, приобретя и здесь известность как блестящий судебный оратор.
В 1878 году при содействии А. Ф. Кони Урусов переводится в Петербург на должность товарища прокурора окружного суда. В этой должности он выступил во многих громких судебных процессах, в частности по делам Гулак-Артемовской и Богданова, обвинявшихся в подлоге векселей, Юханцева и других.
Хотя Урусов был, по словам А. Ф. Кони, «очень горяч» в судебных процессах, он всегда умел «
Прокурорская трибуна не вполне удовлетворяла А. И. Урусова. Он никак не хотел примириться с начальственным отношением к нему, как он называл, «отцов-командиров», для которых он был всего лишь подчиненный. Он подумывал об отставке. А. Ф. Кони советовал ему менее строптиво относиться к своим начальникам, но Александр Иванович на это согласиться не мог. В 1881 году с разрешения министра юстиции Д. Н. Набокова ему все же удалось покинуть прокуратуру, и он вновь вступил в сословие присяжных поверенных, но теперь уже округа Санкт-Петербургской судебной палаты. Его слава как высококлассного адвоката росла изо дня в день.
В 1882 году совместно с такими блестящими адвокатами, как В. И. Жуковский и Н. П. Карабчевский, он выступил по так называемому «Интендантскому делу», когда на скамье подсудимых в Петербургском военно-окружном суде оказались 16 интендантов и подрядчиков во главе с действительным статским советником В. П. Макшеевым, бывшим окружным интендантом Рущукского отряда во время войны с Турцией. По этому делу Урусов защищал подрядчиков Волыптейна и Варшавского, причем осуществил ее блестяще, добившись оправдания обоих.
С 25 апреля по 10 мая 1883 года в Санкт-Петербурге в окружном суде слушалось большое дело о злоупотреблениях в Кронштадтском коммерческом банке. Суду были преданы десять человек, в том числе князь Оболенский. Последнего, которому были предъявлены обвинения в соучастии в подлоге, а именно — в сбыте заведомо подложных билетов, защищали присяжные поверенные В. Н. Языков и А. И. Урусов. Концовку своей прекрасной речи Александр Иванович произнес решительно и твердо: «
Подсудимый князь Оболенский был признан судом невиновным. Оценивая А. И. Урусова как судебного оратора, А. Ф. Кони писал:
И далее:
Резкость суждений во время судебных процессов порой доставляла Александру Ивановичу немало огорчений. В 1885 году его даже подвергли дисциплинарному взысканию.
В 1889 году, оставив Петербург, Александр Иванович уехал в Москву, продолжая выступать на известных процессах. В 1891 году он выступил защитником даже в парижском суде по делу французского литератора Леона Блуа, обвинявшегося в клевете, и одержал блестящую победу. Его имя становится известным далеко за пределами России.
В конце жизни Александр Иванович тяжело болел. Лечение за границей в лучших клиниках Парижа и Берлина не приносило результатов. Когда в 1898 году он посетил А. Ф. Кони в Петербурге, Анатолий Фёдорович, по собственному признанию, едва «
«
А. Ф. Кони, многие годы друживший с Урусовым, оставил нам такой его портрет: